O fundador, Raimundo Irineu Serra, nasceu em 1892, no Maranhão, e morreu em 1971. Aos 20 anos de idade, integrou um movimento migratório de nordestinos para trabalhar na extração de látex. Na floresta amazônica, Irineu e seus companheiros foram misturando a sua cultura à dos índios e aprenderam a preparar a bebida, que lhes provocava visões. Numa dessas visões apareceu a Irineu uma mulher chamada Clara, que se dizia Nossa Senhora da Conceição, a Rainha da floresta. Ela falou-lhe: Quem é que tu achas que eu sou? Ele olhou e disse: Para mim a senhora é uma Deusa Universal. Tu tens coragem de me chamar de Satanás, isso ou aquilo outro? Não, a senhora é uma deusa universal. Tu achas que o que estás vendo agora, alguém já viu? O mestre Irineu refletiu e achou que alguém já podia ter visto, e havia tantos que faziam a bebida que ele podia estar vendo o resto. A senhora então disse: O que estás vendo agora ninguém jamais viu, só tu. E eu vou te entregar esse mundo para governar. Agora tu vais te preparar, porque eu não vou te entregar agora. Vais ter uma preparação para ver se tu podes merecer verdadeiramente: tu vais passar oito dias comendo só macaxeira (mandioca) cozida, com água e mais nada.
Relatou Irineu que foi ela quem deu o nome de Santo Daime à bebida e ditou normas para a realização do ritual. Ele adquiriu poderes extra-sensoriais e aí passou a ter vidência e a comunicar-se com os mortos. Nas reuniões, evocam Jesus Cristo e os santos católicos como Nossa Senhora da Conceição, São João Batista, São José. Paralelamente, evocam entidades indígenas como Tuperci, Ripi Iaiá, Currupipipiraguá, Equior, Tucum, Barum, Marum Papai Paxá, B. G., Rei Titango, Rei Agarrube, Rei Tintuma, Princesa Soloína, Princesa Janaína e Marachimbé.
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